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論文

In situ transmission electron microscopy observation of melted germanium encapsulated in multilayer graphene

鈴木 誠也; 根本 善弘*; 椎木 菜摘*; 中山 佳子*; 竹口 雅樹*

Annalen der Physik, 535(9), p.2300122_1 - 2300122_12, 2023/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

Germanene is a two-dimensional (2D) germanium (Ge) analogous of graphene, and its unique topological properties are expected to be a material for next-generation electronics. However, no germanene electronic devices have yet been reported. One of the reasons for this is that germanene is easily oxidized in air due to its lack of chemical stability. Therefore, growing germanene at solid interfaces where it is not oxidized is one of the key ideas for realizing electronic devices based on germanene. In this study, the behavior of Ge at the solid interface at high temperatures was observed by transmission electron microscopy (TEM). To achieve such in situ heating TEM observation, we fabricated a graphene/Ge/graphene encapsulated structure. In situ heating TEM experiments revealed that Ge like droplets moved and coalesced with other Ge droplets, indicating that Ge remained as a liquid phase between graphene layers at temperatures higher than the Ge melting point.

論文

The Formation mechanism of radiocesium-bearing microparticles derived from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant using electron microscopy

萩原 大樹; 近藤 啓悦; 日高 昭秀

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5905 - 5914, 2022/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:53.91(Chemistry, Analytical)

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs) were released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant during the 2011 accident. We examined the CsMP formation process by analyzing Type-A particles and conducting in situ glass fiber experiments. The results demonstrated that heating glass fibers to 450$$^{circ}$$C - 800$$^{circ}$$C formed spherical particles, their morphologies and elemental compositions were similar to those of actual CsMPs. The mock-up particles size was strongly dependent on the glass-fiber thickness. Our findings reveal that glass fibers can form microparticles after being exposed to high temperatures.

論文

Accumulation mechanisms of radiocaesium within lichen thallus tissues determined by means of ${it in situ}$ microscale localisation observation

土肥 輝美; 飯島 和毅; 町田 昌彦; 数納 広哉*; 大村 嘉人*; 藤原 健壮; 木村 茂*; 菅野 太志*

PLOS ONE (Internet), 17(7), p.e0271035_1 - e0271035_21, 2022/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.8(Multidisciplinary Sciences)

Many lichens are well known to accumulate radiocaesium and, thus acting as biomonitors of contamination levels. Here, we use autoradiography and demonstrate for the first time ${it in situ}$ microscale localisation of radiocaesium within thallus tissues to investigate the radiocaesium forms and their accumulation mechanism. The radiocaesium was localised in the brown pigmented parts i.e., melanin-like substances, in the lower cortex of lichen thallus. Quantum chemical calculations showed that functional group of melanin-like substances can chelate Cs$$^{+}$$ ion, which indicates that the Cs$$^{+}$$ ions form complexes with the substances. Based on these findings, we suggest that radiocaesium ions may be retained stably in melanin-like substances for long periods (two to six years) due to steric factors, such as those seen in porphyrin-like structures and ${it via}$ multimer formation in the lower cortex.

論文

Characterization of radiocesium-bearing microparticles with different morphologies in soil around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

萩原 大樹; 舟木 泰智; 尻引 夏*; 菅野 麻里奈*; 眞田 幸尚

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(1), p.415 - 426, 2022/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:65.59(Chemistry, Analytical)

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs) from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) are observed in Eastern Japan. To examine their source and formation, multiple particles were isolated from soils from three sites around the FDNPP and their radioactivity, morphology, and elemental composition were analyzed. Cesium-137 radioactivity ranged from 0.23 to 8.57 Bq and particles were primarily composed of Si, Fe, Zn, C, and Cs at each site. Uranium-rich parts in certain CsMPs show their origin in the vicinity of the nuclear reactor. Our results will help characterize CsMPs and evaluate the internal dose exposure of personnel employed at the FDNPP

論文

Microstructural stability of ODS steel after very long-term creep test

岡 弘; 丹野 敬嗣; 矢野 康英; 大塚 智史; 皆藤 威二; 舘 義昭

Journal of Nuclear Materials, 547, p.152833_1 - 152833_7, 2021/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:72.21(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、ODS鋼被覆管の強度決定因子であるナノサイズ酸化物粒子及び母相組織の高温・応力負荷下での安定性を評価するため、700$$^{circ}$$Cで45,000時間を超える内圧クリープ試験に供して破断したODS鋼被覆管の微細組織観察を行った。観察したODS鋼は、焼き戻しマルテンサイトを母相とする9Cr-ODS鋼及び再結晶フェライトを母相とする12Cr-ODS鋼の製造まま材及びクリープ破断材である。破断後の内圧クリープ試験片から切り出した板片を電解研磨にて薄膜化し、透過電子顕微鏡JEOL 2010Fにて観察した。観察の結果、ナノ粒子のサイズ及び数密度は700$$^{circ}$$Cにて45,000時間を超えるクリープ試験後においてもほぼ変化なく、高温長時間試験中に安定に存在していたことを確認した。また、9Cr-ODS鋼の強度決定因子の一つである焼き戻しマルテンサイト組織についても、製造まま材とクリープ破断材の間に大きな違いはなく、母相組織は安定であることがわかった。

論文

Inner structure and inclusions in radiocesium-bearing microparticles emitted in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Microscopy, 68(3), p.234 - 242, 2019/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:68.41(Microscopy)

2011年に起きた福島第一原子力発電所事故により環境中に放射性Cs含有微粒子(CsMP)が放出された。CsMPは事故時に原子炉内で形成されたため、その内部構造や組成は粒子形成時の炉内環境を反映していると考えられる。そこで本研究では、電子顕微鏡(TEM)を用いてCsMPの内部構造を調べた。その結果、いくつかのCsMPではZnやFe, Csが粒子内に不均一に分布していた。またCsMP内部に含有されたサブミクロンの結晶には2価鉄が含まれていたことから、CsMPがある程度還元的な雰囲気で形成されたことが示唆された。さらにCsMPにホウ素は含まれていないことがわかった。

論文

Quasielastic neutron scattering of brucite to analyse hydrogen transport on the atomic scale

奥地 拓生*; 富岡 尚敬*; Purevjav, N.*; 柴田 薫

Journal of Applied Crystallography, 51, p.1564 - 1570, 2018/12

AA2018-0399.pdf:1.07MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:20.9(Chemistry, Multidisciplinary)

中性子準弾性散乱(QENS)は、鉱物結晶格子内で起こる原子スケール水素拡散プロセスを分析するための新規かつ有効な方法であることが実証されている。この方法は、凝縮体中の拡散性が高い水素原子または水分子の拡散頻度および距離を分析するために敏感であると以前から考えられていた。本論文では、水酸基として結晶格子に結合している非常に遅い運動の水素原子の拡散運動を分析する応用研究の結果が示されている。ブルーサイト鉱物( brucite)、Mg(OH)$$_{2}$$では、水素原子の単一の二次元層面内でのジャンプとそれに最も近い次の層へのジャンプの2種類の水素拡散プロセスが観察された。ブルーサイトの結晶構造内で観察されるこれらの拡散プロセスは、層状構造を有する様々な種類の酸化物およびミネラル内で起こる水素拡散現象にQENS測定が適用可能であることを示している。

論文

Effect of nitrogen concentration on nano-structure and high-temperature strength of 9Cr-ODS steel

岡 弘; 丹野 敬嗣; 大塚 智史; 矢野 康英; 皆藤 威二

Nuclear Materials and Energy (Internet), 16, p.230 - 237, 2018/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:38.58(Nuclear Science & Technology)

In determining the nitrogen concentration specifications, nano-structure and high-temperature strength of 9Cr-ODS steel have been investigated as a function of the nitrogen content with the aim of obtaining technical knowledge that makes the specification reasonable. The hardness and tensile strength showed degradation with increasing nitrogen content. For a microstructure, the decrement of residual ferrite phase was confirmed. Since the nitrogen is an austenite stabilizer, the increment of nitrogen enhanced an alpha to $$gamma$$ transformation, resulted in the decrease of the residual ferrite phase. It is considered that the reduction of the strength is due to the decrease of the residual ferrite phase.

論文

Effect of thermo-mechanical treatments on nano-structure of 9Cr-ODS steel

岡 弘; 丹野 敬嗣; 大塚 智史; 矢野 康英; 上羽 智之; 皆藤 威二; 大沼 正人*

Nuclear Materials and Energy (Internet), 9, p.346 - 352, 2016/12

 被引用回数:21 パーセンタイル:88.83(Nuclear Science & Technology)

The effect of thermo-mechanical treatments (TMTs) on the evolution of nano-structure in an oxide dispersion strengthened (ODS) ferritic/martensitic steel (Fe-9Cr-2W-0.22Ti-0.36Y$$_{2}$$O$$_{3}$$) was investigated. TMTs involve hot extruding and subsequent forging, which are expected to be part of a future industrial-scale manufacturing process of the ODS steel. It was shown that the ODS steel was composed of two phases - a fine-grained residual ferrite phase and a transformable martensite phase. The number density of the nano-sized particles in the residual ferrite phase was significantly higher than that in the martensite phase. The TMTs did not significantly affect the number density, but slightly affected the size distribution of the nano-sized particles in both ferrite phase and martensite phase. Moreover, the volume fraction of the residual ferrite phase decreased after TMTs. In summary, the TMT conditions could be a parameter which affects the nano-structure of the ODS steel.

論文

Visualization of chemical modification of pore internal surfaces using fluorescence microscopy

前川 康成; 鈴木 康之; 前山 勝也*; 米澤 宣行*; 吉田 勝

Chemistry Letters, 33(2), p.150 - 151, 2004/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.74(Chemistry, Multidisciplinary)

PET膜へのイオンビーム照射により作製したイオン穿孔膜は、直径が0.01-10$$mu$$mと、膜厚に対する孔径が小さく、孔径分布が狭い微細孔を有するため、分離膜やナノリアクターへの応用が期待できる。このイオン穿孔膜の分離膜機能を向上させるために、化学修飾法による微細孔内壁の化学構造と表面特性の制御を試みた。メンブレンフィルター用ろ過器に孔径0.31, 0.54$$mu$$mのイオン穿孔膜をセットし、微細孔内へ蛍光色素を有する1-(bromomethyl)pyreneの反応溶液を導入することで、微細孔内壁のカルボキシル基をアルキル化した。孔径が大きくなるにつれて蛍光,励起スペクトル強度の増加が観察された。蛍光顕微鏡観察より、イオン穿孔膜の微細孔に対応した位置から蛍光が観察されることから、蛍光色素が微細孔内壁に化学固定化できることが確認できた。

報告書

超高真空中におけるSi(001)表面へのCH$$_{3}$$Clの化学吸着

今中 壮一*; 岡田 美智雄*; 笠井 俊夫*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

JAERI-Tech 2003-066, 36 Pages, 2003/08

JAERI-Tech-2003-066.pdf:7.13MB

Si(001)表面と有機分子との反応は、LSI, 分子素子, センサー, 非線形光学材料, 触媒, コーティングや防腐食など非常に幅広い応用が期待されていることから、多くの研究がなされている。なかでも、CH$$_{3}$$Clの解離吸着反応は、ダイヤモンド薄膜やシリコンカーバイド薄膜の生成に関して重要となる。解離吸着のメカニズムを完全に解明するうえでは衝突CH$$_{3}$$Clの分子配向を制御した研究が必要となってくる。その基礎研究として、超高真空下における清浄なSi(001)表面へのCH$$_{3}$$Clの吸着の様子を走査型トンネル顕微鏡(STM)を用いて観察した。その結果、Si(001)表面上へのCH$$_{3}$$Clの解離吸着は、CH$$_{3}$$Cl(g)$$rightarrow$$CH$$_{3}$$(a)+Cl(a), CH$$_{3}$$Cl(g)$$rightarrow$$CH$$_{3}$$(a)+Cl(g)の2つの経路を経由することがわかった。

論文

Vortex imaging of magnetic superconductor HoNi$$_{2}$$B$$_{2}$$C by scanning SQUID microscopy

畑 慶明; 鈴木 淳市; 掛谷 一弘*; 門脇 和男*; 中山 哲*; 永田 篤*; 小田原 成計*; 茅根 一夫*

Physica C, 378-381(Part1), p.420 - 423, 2002/10

第二種超伝導体では、ある一定以上の磁場の下で超伝導体内部に量子化された磁束が侵入する。走査型SQUID顕微鏡を用いると、この量子化された磁束の振る舞いを直接観察することができる。磁性超伝導体では、磁性イオンを含まない超伝導体とは違い、この量子磁束に内部構造が見られることが理論的に示されている。しかし、その直接観察の例はこれまでにほとんど報告されていない。そこで、走査型SQUID顕微鏡を用いて磁性超伝導体$$rm RENi_{2}B_{2}C$$の量子磁束観察を行った。磁性超伝導体$$rm RENi_{2}B_{2}C$$系は低温での磁気的性質は磁性を担う希土類イオンの種類により大きく異なる。$$rm ErNi_{2}B_{2}C$$ではクラスター状に分布した量子化された磁束量子が観測され、印加磁場の増大にともなう磁束量子の密度の増加がみられた。磁性イオンを持たないYBCOの観察結果と比較的類似した結果が得られた。これに対して$$rm HoNi_{2}B_{2}C$$では量子磁束の数倍の強度を持つ大きな磁束とその周辺に逆向きの磁束分布が観測された。これは試料の持つ磁気モーメントと超伝導体中に侵入した磁束の和が量子化条件を満足するために見られる現象で、このような現象を直接観察したのはこれが初めてである。

論文

In-situ observation of surface blistering in silicon by deuterium and helium ion irradiation

五十嵐 慎一; 武藤 俊介*; 田辺 哲朗*; 相原 純; 北條 喜一

Surface & Coatings Technology, 158-159, p.421 - 425, 2002/09

低角度入射電子顕微鏡法を用いて、シリコンブリスタリングのその場観察を行った。重水素照射により形成されるブリスターの大きさ,密度は、電子線照射領域内では領域外より明らかに小さいことがわかった。これは高エネルギー電子線による電子励起により、シリコン不飽和結合の重水素による終端化が抑制されたためである。また、フラックスが高いと、ブリスターが形成されるより前に、フレーキングが起きることも明らかにした。さらに、重水素照射では、注入重水素の最大飛程よりさらに浅いところで、重水素終端された欠陥が形成され、そこで劈開が起こり、ブリスターとなることを明らかにした。

論文

えっ!? 原子のたまねぎ?; 放射線によって得られる新しい炭素の同素体

阿部 弘亨

放射線と産業, (88), p.54 - 60, 2000/12

炭素イオン注入によって銅中にオニオンを多量に生成することに成功し、その構造や生成条件を明らかにし、また電子顕微鏡内イオン注入実験によってオニオンの形成過程をその場観察することで、オニオンの核形成・成長のメカニズムに関する知見を得た。300~700$$^{circ}C$$に保持した銅多結晶に100~160keV C$$^{+}$$イオンを2$$times$$10$$^{18}$$/cm$$^{2}$$まで注入した。照射後、電顕試料に加工し、組織観察した。また、500$$^{circ}C$$におけるイオン注入その場観察実験を行い、オニオンの生成をその場観察した。イオン注入により球状(楕円球状)の炭素クラスタが生成された。クラスタは中心部までグラファイト構造のオニオンと、中空のカプセルの2種類が観察された。サイズの照射温度や注入量に対する依存性から、2種類の核形成機構が提案された。一つはフラーレン等の微細な炭素クラスタあるいは母相内の格子欠陥等を核としたものと、もう一つは銅微粒子周囲に発達したグラファイト構造を核とするものである。予焼鈍した銅試料に500$$^{circ}C$$において炭素イオン注入し、オニオン形成過程のその場観察実験を行った。注入量1$$times$$10$$^{17}$$/cm$$^{2}$$で試料内部におけるオニオン形成が確認され、照射励起蒸発によって表面に集積する過程が明らかになった。

論文

イオン注入その場電顕観察法によるカーボンオニオンの核形成・成長過程

阿部 弘亨; 山本 春也; 宮下 敦巳

第11回粒子線の先端的応用技術に関するシンポジウム(BEAMS 2000)報文集, p.127 - 130, 2000/11

オニオン大量生産に着目した研究を行い、高温イオン注入法を開発した。TIARAのイオン注入装置とロス・アラモス国立研究所のイオン加速器を利用し、570$$sim$$1070Kにおいて100及び160keVの炭素イオンを銅に注入した。イオン注入組織の電顕観察を行い、オニオンと中空カプセルを観察した。形成量を温度などの照射因子で調べ、サイズや形成条件の最適化を行った。生成量は温度に依存せず、約0.1mgであった。温度や注入量依存性等からオニオンとカプセルが2種類の異なる過程を経て形成されるということがわかり、これらは電顕内イオン注入実験によるその場観察によって確かめられた。結晶性の良い大きなオニオンの生成には放射線照射法のみが有効であることが示された。

論文

Laser implantation of dicyanoanthracene in poly(methyl methacrylate) from a 100nm aperture micropipette

後藤 真宏*; 河西 俊一; 福村 裕史*

Applied Surface Science, 154-155, p.701 - 705, 2000/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:61.51(Chemistry, Physical)

新しい機能を備えたデバイス作製のためナノメートルオーダーで金属や半導体の構造制御を行うことが注目されつつある。しかし、有機分子を用いたナノ構造体作製は、その分子制御が難しいので実現には至っていない。もし、これが実現すれば有機分子特有の性質を生かした新規機能性材料作製の可能性が生ずる。われわれは、ジシアノアントラセン分子をガラスマイクロピペットの先端内壁部に付着させたもの分子注入源として使用し、パルスレーザー光で光励起し、先端の100nm開口から射出することにより注入を行った。被注入フィルムの蛍光顕微鏡観察の結果から、直径800nm以下の領域に注入されていることがわかった。

論文

Single pulse nm-size grating formation in polymers using laser ablation with an irradiation wavelength of 355nm

Lippert, T.*; Gerber, T.*; Wokaun, A.*; Funk, D. J.*; 福村 裕史; 後藤 真宏

Applied Physics Letters, 75(7), p.1018 - 1020, 1999/00

 被引用回数:39 パーセンタイル:81.37(Physics, Applied)

回折格子は光電子デバイスや液晶の配向等その応用性は注目されている。その作成法はおもに2つある。1つは機械的な手法、もう1つは光学的に作製する方法である。前者は高い精度で均一な格子を作製することが困難である。われわれは、マイケルソン干渉法と光分解ポリマーを組み合わせることにより、180nmと1090nmの回折格子を作ることに成功した。表面形状は原子間力顕微鏡を用いて測定した。さらに、レーザー照射回数、照射強度の違いによる回折格子形状変化を解析し、最適なナノメートルサイズ回折格子作製条件を見いだした。

論文

Laser implantation of molecular aggregates into poly(methyl methacrylate)

後藤 真宏*; 一ノ瀬 暢之; 河西 俊一; 福村 裕史*

Applied Surface Science, 138-139, p.471 - 476, 1999/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:51.95(Chemistry, Physical)

有機分子を用いた新規機能性材料の作製が最近注目を集めつつある。これらデバイスを作製する方法の1つにパルスレーザーを用いた高分子固体中への分子注入がある。このレーザー注入の注入ソースには、これまで有機分子と高分子を共通の溶媒に溶かした溶液から作製したフィルムが用いられてきた。そのため注入分子種に大きな制限があった。我々は溶媒を必要としない新手法を用いてレーザー注入を行った。有機分子と高分子粉末をタブレットにし、それをソースに用いた。注入後の被注入フィルムの吸収、蛍光スペクトルから、有機分子が未分解で注入されていることがわかった。さらにフィルム表面の原子間力顕微鏡像の解析により、1パルス目のレーザー照射で分子集合体が注入され、それ以降の照射で被注入フィルム中に拡散していくことがわかった。

論文

Polymerisation process of 1,6-di(N-carbazolyl)-2,4-hexadiyne epitaxially grown films studied by high-resolution electron microscopy

川瀬 昇*; 磯田 正二*; 倉田 博基; 村田 幸生*; 竹田 賢二*; 小林 隆史*

Polymer, 39(3), p.591 - 597, 1998/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.75(Polymer Science)

塩化カリウム単結晶の(001)面上にエピタキシャル成長した1,6-di(N-carbazolyl)-2,4-hexadiyne有機薄膜を、熱処理あるいは電子照射することにより生じる、高分子化の過程について、電子回折法及び高分解能電子顕微鏡法により研究した。電子照射による高分子化は、有機薄膜の方位を保持したまま、ランダムに高分子の結晶核が生成する均一な反応過程であるのに対し、熱処理による高分子化は、薄膜結晶の端の部分で異なる方位を示しながら生長する不均一な反応過程であることが判明した。これらの高分子化の初期過程を高分解電子顕微鏡法により直接観察するのに成功した。

論文

Stability of cascades under ion and electron irradiation in germanium

阿部 弘亨; 木下 智見*; 傅田 康貴*

Mater. Res. Soc. Symp. Proc. Vol. 373, 0, p.487 - 492, 1995/00

加速器結合型電子顕微鏡内にて、Geにイオン・電子照射を行った。イオン照射によりカスケード損傷に対応するコントラストが出現し、その密度は照射時間の1.2~1.4乗に比例して増加した。これはカスケードが直接あるいはオーバーラップによって、コントラストを呈することを意味する。またカスケードの蓄積は、同時電子照射により抑制されることが判った。さらにイオン照射後の電子照射によってカスケードのコントラストは収縮・消滅した。原子のはじき出しを生じないような低エネルギー電子照射による、カスケードコントラストの収縮・消滅も観察された。以上の結果をもとに、カスケードのオーバーラップによるコントラスト出現、電子照射によるカスケードの消滅を記述する速度論を構築し、実験結果を解析し、カスケードの安定性について考察した。

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